近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)崔林松教授課題組與英國劍橋大學(xué)Samuel D. Stranks教授團(tuán)隊(duì)合作，開發(fā)出一種提升藍(lán)光鈣鈦礦發(fā)光二極管（LED）性能的新策略，成功突破藍(lán)光鈣鈦礦LED的性能瓶頸，解決了該領(lǐng)域重要難題。相關(guān)研究成果以《Efficient blue electroluminescence from reduced-dimensional perovskites》為題，于2024年1月26日在線發(fā)表在期刊《Nature Photonics》上。

鈣鈦礦LED因其優(yōu)越的發(fā)光性能和低成本等優(yōu)勢，成為極具潛力的新一代發(fā)光與顯示技術(shù)。近年來，綠光、紅光和近紅外鈣鈦礦LED取得了顯著進(jìn)展，其外量子效率（EQE）均超過20%，可與有機(jī)LED和量子點(diǎn)LED相媲美。然而，目前藍(lán)光鈣鈦礦LED的發(fā)展相對滯后，其性能遠(yuǎn)落后于其他光色的鈣鈦礦LED，因此高性能藍(lán)光鈣鈦礦LED的實(shí)現(xiàn)是該領(lǐng)域現(xiàn)階段的瓶頸。

針對以上問題，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)開發(fā)了一種具有共振電子態(tài)的多功能有機(jī)離子穩(wěn)定劑雙(三苯基正膦基)氯化銨（PPNCl），實(shí)現(xiàn)了對鈣鈦礦相組成和分布的精準(zhǔn)調(diào)控，抑制了鈣鈦礦中的非輻射復(fù)合通道和離子遷移現(xiàn)象，從而大幅提升了藍(lán)光鈣鈦礦LED的效率和穩(wěn)定性（見圖一）。

圖一：藍(lán)光鈣鈦礦LED器件結(jié)構(gòu)與性能

PPNCl通過氫鍵與鈣鈦礦中的組分相互作用，影響鈣鈦礦的結(jié)晶生長過程，有效抑制了藍(lán)光鈣鈦礦體系中低維相的形成，并有利于轉(zhuǎn)變?yōu)楦甙l(fā)光效率的高維相（見圖二）。通過瞬態(tài)吸收光譜進(jìn)一步研究薄膜樣品的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)，結(jié)果表明PPNCl可以有效地加速低維相向高維相的能量轉(zhuǎn)移過程，抑制低維相中不完全的能量轉(zhuǎn)移和非輻射復(fù)合帶來的能量損失（見圖三）。

圖二：PPNCl對鈣鈦礦薄膜相分布的影響

圖三：藍(lán)光鈣鈦礦薄膜瞬態(tài)吸收表征

另一方面，PPNCl分子通過與鈣鈦礦中的組分形成配位作用和靜電作用，成功實(shí)現(xiàn)了對鈣鈦礦薄膜中缺陷的鈍化，并有效抑制了鈣鈦礦薄膜中鹵素離子遷移的現(xiàn)象，顯著提升鈣鈦礦薄膜的發(fā)光效率和光譜穩(wěn)定性（見圖四）。

圖四：PPNCl對藍(lán)光鈣鈦礦薄膜的調(diào)控

得益于PPNCl對鈣鈦礦相分布、缺陷態(tài)和離子遷移的有效調(diào)控，成功實(shí)現(xiàn)了高效穩(wěn)定的藍(lán)光鈣鈦礦LED。器件峰值外部量子效率（EQE）高達(dá)21.4%（發(fā)射波長483 nm），是目前效率最高的藍(lán)光鈣鈦礦LED。與此同時(shí)，器件的穩(wěn)定性也實(shí)現(xiàn)近30倍的提升。這一創(chuàng)新成果為藍(lán)光鈣鈦礦LED性能的進(jìn)一步提升開辟了新的道路，標(biāo)志著在鈣鈦礦LED技術(shù)領(lǐng)域取得了引人矚目的進(jìn)展。

該工作得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)“雙一流”專項(xiàng)基金、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)微納研究與制造中心以及中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)超級計(jì)算中心等支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41566-024-01382-6

（來源：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院）