在量子點(diǎn)發(fā)光二極管中觀察到上轉(zhuǎn)換電致發(fā)光，其中發(fā)射光子的能量高于激發(fā)電子的能量。南方科技大學(xué)陳樹明團(tuán)隊(duì)通過(guò)研究熱能對(duì)電荷注入動(dòng)力學(xué)的影響來(lái)研究其機(jī)理。基于與溫度相關(guān)的電致發(fā)光結(jié)果和理論分析，作者發(fā)現(xiàn)在亞帶隙電壓下，通過(guò)熱輔助熱離子發(fā)射機(jī)制，空穴可以成功注入量子點(diǎn)，從而實(shí)現(xiàn)器件的亞帶隙開啟和上轉(zhuǎn)換電致發(fā)光。進(jìn)一步的理論推導(dǎo)和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)，熱輔助空穴注入是上轉(zhuǎn)換電致發(fā)光的普遍機(jī)制。這項(xiàng)工作揭示了電荷注入過(guò)程及亞帶隙開啟機(jī)制，為開發(fā)功率轉(zhuǎn)換效率超過(guò)100%的上轉(zhuǎn)換器件鋪平了道路。相關(guān)論文以題目為“Thermal assisted up-conversion electroluminescence in quantum dot light emitting diodes”發(fā)表在Nature Communications期刊上。
過(guò)去十年見證了量子點(diǎn)發(fā)光二極管（QLED）的快速發(fā)展，由于其自發(fā)光且具有高色彩飽和度、高效率和低成本可加工性的優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是下一代顯示器的理想候選者。典型的QLED包括一個(gè)p型聚合物空穴傳輸層（HTL）、一個(gè)QD發(fā)射極和一個(gè)n型ZnO電子傳輸層（ETL），它們依次堆疊并夾在透明陽(yáng)極和金屬陰極之間。通過(guò)施加電壓，電子和空穴可以克服勢(shì)壘并注入量子點(diǎn)，從而形成電子-空穴對(duì)（激子），這些電子-空穴對(duì)受其庫(kù)侖引力約束。激子的輻射復(fù)合導(dǎo)致產(chǎn)生能量為hν的光子，其大致等于或略小于量子點(diǎn)的帶隙能量（E g）。由于光子是由電子轉(zhuǎn)換而來(lái)的，因此，在V的外加電壓下，注入電子的能量應(yīng)等于光子的能量。然而，人們觀察到在典型的QLED中，誘導(dǎo)620 nm紅色發(fā)射的開啟電壓可以低至1.2V，這遠(yuǎn)小于2 V的帶隙電壓，這意味著能量為1.2 eV的電子可以上轉(zhuǎn)換為2.0 eV光子。可以觀察到亞帶隙開啟和上轉(zhuǎn)換EL現(xiàn)象，但其機(jī)制尚不清楚，仍在討論中。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28037-w
過(guò)去十年見證了量子點(diǎn)發(fā)光二極管（QLED）的快速發(fā)展，由于其自發(fā)光且具有高色彩飽和度、高效率和低成本可加工性的優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是下一代顯示器的理想候選者。典型的QLED包括一個(gè)p型聚合物空穴傳輸層（HTL）、一個(gè)QD發(fā)射極和一個(gè)n型ZnO電子傳輸層（ETL），它們依次堆疊并夾在透明陽(yáng)極和金屬陰極之間。通過(guò)施加電壓，電子和空穴可以克服勢(shì)壘并注入量子點(diǎn)，從而形成電子-空穴對(duì)（激子），這些電子-空穴對(duì)受其庫(kù)侖引力約束。激子的輻射復(fù)合導(dǎo)致產(chǎn)生能量為hν的光子，其大致等于或略小于量子點(diǎn)的帶隙能量（E g）。由于光子是由電子轉(zhuǎn)換而來(lái)的，因此，在V的外加電壓下，注入電子的能量應(yīng)等于光子的能量。然而，人們觀察到在典型的QLED中，誘導(dǎo)620 nm紅色發(fā)射的開啟電壓可以低至1.2V，這遠(yuǎn)小于2 V的帶隙電壓，這意味著能量為1.2 eV的電子可以上轉(zhuǎn)換為2.0 eV光子。可以觀察到亞帶隙開啟和上轉(zhuǎn)換EL現(xiàn)象，但其機(jī)制尚不清楚，仍在討論中。
對(duì)于由亞帶隙電壓驅(qū)動(dòng)的典型QLED，向量子點(diǎn)中注入電子相對(duì)有效，但由于異質(zhì)結(jié)勢(shì)壘的存在，向量子點(diǎn)中注入空穴極其困難，因此大多數(shù)空穴必須在量子點(diǎn)/HTL的異質(zhì)界面處累積。因此，揭示空穴注入過(guò)程是解開上轉(zhuǎn)換EL機(jī)制的關(guān)鍵。大多數(shù)報(bào)告得出結(jié)論，空穴注入量子點(diǎn)是通過(guò)俄歇輔助過(guò)程實(shí)現(xiàn)的，在該過(guò)程中，注入的電子和累積的空穴之間形成的界面激子共振地將其能量轉(zhuǎn)移到近端空穴，從而為空穴提供額外的能量，并幫助它們克服勢(shì)壘并注入量子點(diǎn)。在這樣的過(guò)程中，一個(gè)量子點(diǎn)激子的形成應(yīng)該消耗一個(gè)界面激子，因此最大內(nèi)部量子效率（IQE）被限制在50%，因此，假設(shè)典型的輸出效率為20~25%，最大外部量子效率（EQE）低于10%。（文：愛(ài)新覺(jué)羅星）
圖1與溫度相關(guān)的EL特性。
圖2 QLEDs中的電荷注入過(guò)程。
圖3不同結(jié)構(gòu)QLED中的上轉(zhuǎn)換EL。
