近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)雜分子體系反應(yīng)動力學(xué)研究組（1101組）韓克利研究員團隊在零維非鉛金屬鹵化物發(fā)光材料的合成及發(fā)光機理研究方面取得新進展。該團隊成功設(shè)計合成出一種新型的具有激發(fā)波長依賴發(fā)射特性的全無機零維金屬鹵化物，并通過元素摻雜，使該體系的發(fā)光量子產(chǎn)率提高至接近100%。
激發(fā)波長依賴的熒光發(fā)射是一種獨特而有趣的發(fā)光現(xiàn)象，其發(fā)射波長會隨著激發(fā)波長的改變而發(fā)生變化。因此，在防偽、加密信息存儲、多色顯示等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值。激發(fā)波長依賴的發(fā)光主要存在于碳點、金屬配合物、小分子、聚合物等。近年來，低維非鉛金屬鹵化物以其優(yōu)異的發(fā)光性質(zhì)，低毒性和高穩(wěn)定性在發(fā)光領(lǐng)域備受關(guān)注。其獨特的結(jié)構(gòu)特性有利于構(gòu)造多色發(fā)光中心，產(chǎn)生波長依賴的發(fā)射熒光。但是，目前報道的具有激發(fā)波長依賴的發(fā)射特性的低維金屬鹵化物多屬于有機無機雜化物，具有該優(yōu)異特性的全無機金屬鹵化物鮮有報道。
在本工作中，該團隊合成了一種全新的零維稀土鈣鈦礦Cs2ScCl5·H2O單晶。該晶體具有獨特的激發(fā)波長依賴的發(fā)射特性。當激發(fā)波長從250nm變化到310nm時，其發(fā)光從藍綠光，轉(zhuǎn)變?yōu)榘坠猓M而變?yōu)辄S光。通過飛秒瞬態(tài)吸收光譜和變溫光譜等技術(shù)，團隊發(fā)現(xiàn)Cs2ScCl5·H2O的激發(fā)波長依賴的發(fā)射特性是由于存在兩個不同的自陷態(tài)激子發(fā)射態(tài)。不同的激發(fā)波長會改變兩種自陷態(tài)激子的布居，從而使體系呈現(xiàn)出可變發(fā)光。此外，團隊將銻離子引入進晶格中，進一步調(diào)節(jié)其激發(fā)態(tài)過程，最終實現(xiàn)了量子產(chǎn)率接近100%的黃光發(fā)射。該研究為構(gòu)筑具有激發(fā)波長依賴的全無機金屬鹵化物發(fā)光材料提供了新思路，同時也促進了對零維非鉛金屬鹵化物發(fā)光物理本質(zhì)的理解。
相關(guān)研究成果以“Excitation-Dependent Emission in All-Inorganic Lead-Free Cs2ScCl5·H2O Perovskite Crystals”為題，發(fā)表在Laser & Photonics Reviews上。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金等項目的資助。
原文鏈接： https://doi.org/10.1002/lpor.202100689
（來源：中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 文/圖 張瑞玲）
原文鏈接： https://doi.org/10.1002/lpor.202100689
（來源：中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所 文/圖 張瑞玲）
