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https://doi.org/10.1038/s41586-020-2791-x
 

自從量子點發(fā)光二極管（QD-LED）被認為是一種理想的顯示器以來，人們一直致力于提高其性能。最先進的紅色、綠色和藍色量子點LED的外部量子效率（EQEs）分別為20.5%、23.9%和19.8%，這被視為考慮光輸出耦合的理論極限。就工作壽命而言，紅色和綠色QD LED分別顯示出足夠的壽命T95=3800 h和T 95=2500 h，但藍色QD LED的穩(wěn)定性要差得多。先前的研究表明，壽命短的原因是非輻射復合、量子點-電子傳輸層（ETL）界面上積聚的電荷和偏壓下配體的不穩(wěn)定性。另一個關(guān)鍵問題是鎘的毒性，這是商業(yè)化的嚴重障礙。

 

最近，環(huán)境友好的InP基紅色QD LED在EQE（21.4%）和壽命（1000 cd m2下T 95=615 h）方面與Cd基QD LED表現(xiàn)出相當?shù)男阅?。然而，InP的最佳控制發(fā)射波長太長，無法成為藍色發(fā)射體，并且最高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率僅為76%。InP/GaP/ZnS量子點在480nm處的光致發(fā)光量子產(chǎn)率為81%，EQE約為1%。ZnSe基量子點作為一種潛在的無鎘藍光發(fā)射體進行了研究。

 

最近，ZnTeSe QDLED顯示EQE=4.2%，壽命短（在200 cd m2下T 50=5分鐘，并且同一作者通過使用改進的ETLs報告了高達9.5%的改進EQE，但沒有穩(wěn)定性。本文提出了一種制備高效藍色ZnTeSe/ZnSe/ZnS量子點的方法。Te摻雜使發(fā)光波長調(diào)諧到457nm，通過消除層錯和用氯化物鈍化表面懸掛缺陷，光致發(fā)光量子產(chǎn)率提高了100%。此外，進一步的Cl-處理取代了天然的脂肪族配體，以提高熱穩(wěn)定性和電荷注入/轉(zhuǎn)運。

 

此外，發(fā)射層（EML）被設(shè)計成具有梯度Cl濃度的雙疊層，以實現(xiàn)有效的電荷復合。得到的器件顯示出高達20.2%的EQE，亮度為88900 cd m2，100 cd m2下的T 50=15850 h，這是迄今為止報道的藍色QD LED的最高值。（文：愛新覺羅星）
 

圖1|ZnTeSe/ZnSe/ZnS量子點的表征。A、ZnTeSe、ZnTeSe/ZnSe和ZnTeSe/ZnSe/ZnS量子點的合成原理圖，以及相應(yīng)的TEM圖像。B，兩種C/S/S量子點的選區(qū)衍射(SAED)圖(上)和相應(yīng)的單個粒子的高分辨率TEM圖像(下圖)，不加任何添加劑(左)和用HF和ZnCl2(右)制備的Hf和ZnCl2(右)制備的C/S/S量子點的選區(qū)衍射(SAED)圖和相應(yīng)的單個粒子的高分辨率TEM圖像(下圖)。

圖2表面缺陷的氯化物鈍化。a、配體在液相中與ZnCl2交換和通過膜洗滌處理進一步交換的示意圖。b、 量子點的吸收光譜和光致發(fā)光光譜。c、 ZnS（100）表面欠鈍化態(tài)和完全鈍化態(tài)配體的弛豫組態(tài)。d、計算態(tài)密度（DOS），價帶最大值和導帶最小值。e、 量子點薄膜光致發(fā)光穩(wěn)定性與退火溫度的關(guān)系。
 

圖3 | QD LED的性能。a、量子點發(fā)光二極管的能帶圖。b、 具有雙EML的QD-LED的橫截面TEM圖像。使用高分辨率TEM-EDX測量Cl的垂直濃度。c、 雙EML量子點發(fā)光二極管的電壓相關(guān)電致發(fā)光光譜。插圖，操作裝置的照片。d、 電壓相關(guān)電流密度（左軸）和亮度（右軸）。e、 EQE的亮度依賴性。f、 在650 cd m2初始亮度下測量的QD LED的工作壽命。
 

圖4 |器件特性分析。a、 無量子點、C/S/S、C/S/S-Cl（l）和C/S/S-Cl（f）量子點的EOD和HOD的J–V特性。b、 頂部EML含紅色發(fā)光量子點和不同底部EML:C/S/S、C/S/S-Cl（l）和C/S/S-Cl（f）的QD-LED的電致發(fā)光光譜。c、 在初始亮度為2000 cd m2的情況下，從具有雙EML的QD-LED測量的時間相關(guān)電致發(fā)光和光致發(fā)光光譜。d、 QD LED工作期間的電壓變化。帶雙EML的QD-LED在（初始）和（T 50）操作前后的J–V剖面圖。